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新聞網(wǎng)訊 近日，我校物理科學(xué)學(xué)院李洪森教授課題組在研究雙相結(jié)構(gòu)對(duì)于鈉離子電池層狀氧化物正極材料的電化學(xué)影響以及其內(nèi)在機(jī)理中取得重要研究進(jìn)展。相關(guān)原創(chuàng)性研究成果以“Revealing the Nature of Binary-Phase on Structural Stability of Sodium Layered Oxide Cathodes”為題在國(guó)際頂級(jí)學(xué)術(shù)期刊《Advanced Materials》在線發(fā)表。碩士研究生劉仁斌、阿貢國(guó)家實(shí)驗(yàn)室Weiyuan Huang、碩士研究生劉杰為該文第一作者，李洪森教授為通訊作者，其他通訊作者還有美國(guó)阿貢國(guó)家實(shí)驗(yàn)室Khalil Amine教授和Tongchao Liu教授。這是李洪森教授課題組近半年來(lái)發(fā)表的第6篇國(guó)際頂級(jí)期刊學(xué)術(shù)研究成果（PNAS, 2023, 120, e2314362120、PNAS, 2024, 121, e2320030121、Angew Chem Int Ed,2024, 63, e202318444、Adv. Energy Mater., 2024,2400643、Nat.Commun., 2024,15, 3778）。

在眾多鈉離子正極材料體系中，層狀過(guò)渡金屬氧化物NaxTMO₂具備高電化學(xué)性能且易于合成，得到了研究者們廣泛的關(guān)注。與單相NaxTMO₂材料相比，構(gòu)建多相NaxTMO₂正極材料能夠通過(guò)激發(fā)不同相結(jié)構(gòu)之間的協(xié)同作用有效穩(wěn)定材料的結(jié)構(gòu)，降低材料相變的程度，從而提升材料的電化學(xué)性能。但由于多相材料其固有的結(jié)構(gòu)復(fù)雜性，缺乏對(duì)相組成變化和高電壓下循環(huán)結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性之間的深度理解，需要進(jìn)一步探索并了解多相協(xié)同作用的內(nèi)在機(jī)理。在本工作中，研究人員制備了一系列用于鈉離子電池的雙相層狀氧化物Na_xCu_0.1Co_0.1Ni_0.25Mn_0.4Ti_0.15O₂正極材料，通過(guò)物相表征、電化學(xué)測(cè)試、原位電化學(xué)表征和理論計(jì)算揭示了不同比例的雙相結(jié)構(gòu)對(duì)于材料高電壓下結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性的影響。與以往研究不同，該工作證實(shí)不恰當(dāng)?shù)碾p相結(jié)構(gòu)可能比單相設(shè)計(jì)更具破壞性，合理的P2相和O3相比例對(duì)于維持材料結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和抑制不可逆相變至關(guān)重要。特別是，所研究的Na_0.76Cu_0.1Co_0.1Ni_0.25Mn_0.4Ti_0.15O₂正極材料，其P2:O3=4:6的相比例在高電壓和深度脫鈉狀態(tài)下表現(xiàn)出了優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性和電化學(xué)性能。此外，研究還發(fā)現(xiàn)在充電補(bǔ)償過(guò)程中，陰離子氧化還原反應(yīng)先于鎳的氧化還原反應(yīng)發(fā)生。通過(guò)結(jié)合實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算，該文章為開(kāi)發(fā)具有先進(jìn)性能的鈉離子電池正極材料提供了新的見(jiàn)解和策略。

論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202401048